Engineering Mesopores and Unsaturated Coordination in Metal−Organic Frameworks for Enhanced Oxygen Reduction and Oxygen Evolution Activity and Li−Air Battery Capacity
Hao Wang, Fengxiang Yin*, Ning Liu, Haiyan Yu, Tianyu Fan, Biaohua Chen
纯相金属-有机骨架（MOFs）具有超高的比表面积和较高活性的金属中心，在锂-空气电池催化领域中有巨大的应用潜力。然而这类材料的微孔特性限制了锂-空气电池的充放电容量。为解决这一问题，银凤翔、陈标华课题组开发了一种部分移除配位官能团的方法，在Cu离子与均苯三甲酸配位过程中引入间苯二甲酸，从而在微孔Cu-MOF中构造了大量的介孔以及具有不饱和配位的Cu金属中心。通过实验及理论计算研究表明，在电催化过程中，大量的介孔以及不饱和配位的Cu金属中心可以有效降低空间位阻从而增强传质，降低电子传导阻力，提高与反应物之间的亲和力，同时为不溶性锂-空气电池放电产物Li2O2提供更多的存储空间。在该介孔Cu-MOF上负载Co后，最为优化的催化剂在锂-空气电池中可产生近7000mAh/g的放电容量；在1000mAh/g放电容量时，可以稳定充放电循环55圈，而使用微孔Cu-MOF的催化剂在相同条件下只能稳定32圈。
近日，该成果已经发表于国际期刊ACS Sustainable Chemistry & Engineering上。此项工作得到了江苏省绿色催化重点实验室、江苏省自然科学基金以及国家自然科学基金的资助。ACS Sustainable Chemistry & Engineering是化学大学科的顶级刊物，在工程、绿色可持续发展技术等学科领域享有盛誉，最新影响因子为7.632，中科院分区为一区。
文章链接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acssuschemeng.0c08811
