在人工光合作用领域，开发高效、廉价且环境友好的二氧化碳还原催化剂，是应对当前能源与环境危机、实现“双碳”目标的重要保障。近年来，基于过渡金属的人工合成催化剂备受关注。然而，如何在原子尺度上精准调控催化活性中心的电子结构，从而提升光催化二氧化碳还原性能，仍是该领域面临的核心挑战。近日，吴大雨教授课题组围绕这一前沿课题，成功设计并开发了一系列新型光催化剂，为解决上述问题提供了新思路。（1）电荷密度调控抑制Jahn-Teller效应提升自组装金属‒有机层的CO2光还原性能针对如何在原子层次精准调控催化活性中心的电子结构，该研究提出了一种通过单原子修饰调控Jahn-Teller效应，进而优化Fe活性位点电荷密度的新策略（图1）。研究团队通过自组装方法，使用相同铁前驱体但不同含氮配体（dip vs. dtp），成功合成了两种分别具有弱Jahn-Teller效应（化合物1）和显著Jahn-Teller效应（化合物2）的金属‒有机纳米材料。在可见光下，化合物1的CO产率几乎是化合物2的两倍。单晶X射线衍射、XPS、磁化率、原位DRIFTS等实验分析以及DFT计算共同表明，Jahn-Teller效应的

共轭多孔聚合物材料，包括共轭有机聚合物（COPs）和共轭微孔聚合物（CMPs）等，因其高比表面积、高度共轭的多孔骨架结构以及结构多样性可调等特点，在光催化合成过氧化氢（H2O2）领域发展迅速。然而，目前仍存在若干亟待解决的问题，例如氧气吸附能力不足、质子供应有限以及能量路径较弱等。对此，顾培洋教授团队的周仕元博士，提出了一系列新颖的材料设计策略，相关成果发表在J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed.和Adv. Funct. Mater.等国际顶级期刊。具体内容如下：图1 氯甲基功能化CMPs的反应机理、结构设计和合成路线示意图（1）针对氧气吸附能力不足的问题，在CMPs材料中通过后修饰反应引入吸电子基团是解决此问题的好方法（图1）。在之前的工作中引入磺酸基和季铵盐（Adv. Funct. Mater.2025, 35, 2415244）的基础上，我们首次将氯甲基引入CMPs中用于高效生产H2O2。在聚合物催化剂的制备中，氯甲基修饰的聚合物常用作傅-克烷基化等交联反应的中间体，因其疏水性而未在光催化产H2O2领域引起重视。经典的Blanc氯甲基化反